L’année de son retour, Caillié travaille à la rédaction de ses carnets de voyage. Avec l’aide de M. Jomard, président de la prestigieuse Société de géographie de Paris. L’œuvre de cet autodidacte est impressionnante : 1 500 pages de récits de voyage. En cours de route, Caillié prenait des notes, souvent en cachette pour ne pas passer pour un espion. Objet de son attention : tout ce que ses sens perçoivent. Les aliments, les coutumes, l’habitat, la structure économique, sociale, religieuse des microsociétés qu’il traverse, la végétation, le sol, le climat, les plantes médicinales. L’écriture est descriptive, en scientifique il se veut d’abord observateur.

Lorsqu’il interprète, il le signale. Lorsqu’il raconte des scènes où il a été victime d’insultes, de lapidation ou de sévices, il explique et se plaint rarement. On pourrait dire de lui qu’il a été sociologue, ethnologue, météorologue, astronome, cartographe, économiste, biologiste, nutritionniste, etc. La publication des carnets de voyage valut à Caillié une grande réputation.

Intitulé des carnets en trois tomes : Journal d’un voyage à Tembouctou et à Djenné, dans l’Afrique centrale. Précédé d’observations faites chez les Maures Braknas, les Nalous et d’autres peuples ; pendant les années 1824, 1825, 1826, 1827, 1828 : par René Caillié. Avec une carte itinéraire et des remarques géographiques par M. Jomard, membre de l’Institut. Paris, 1830.